固体所在过渡金属元素插层正交结构碲化钼的电子相图研究方面取得新进展

发布日期：2023-03-15 作者：罗轩浏览次数：737

近期，中科院合肥研究院固体所功能材料物理与器件研究部罗轩研究员与合肥工业大学吕红艳副教授、中科院合肥研究院强磁场科学中心孙玉平研究员等团队合作，在Fe元素插层对外尔（Weyl）半金属Td-MoTe2的基态物性调控方面取得了新进展，相关结果以“Origin of the Anomalous Electrical Transport Behavior in Fe-Intercalated Weyl Semimetal Td-MoTe2”为题发表在Advanced Materials (Adv. Mater. 2023, DOI: 10.1002/adma.202208800)上。层状过渡金属二硫族化合物（transition-metal dichalcogenides，TMDs），因相邻层的范德华结合力较弱使其维度和层间耦合作用可调，成为人们研究量子相变、电子关联行为、准粒子激发以及其它奇异量子态的理想体系。TMDs化学通式为 MX2，其中M为Nb、Ta、Mo、W等过渡金属元素，X为S、Se、Te硫族元素。Td-MoTe2由于具有拓扑非平庸的Weyl点、极大磁电阻（XMR）以及超导行为等物性而得到广泛关注。课题组前期开展了系列研究工作，通过强磁场及化学掺杂等手段研究了该体系中极大磁电阻的物理起源(Phys. Rev. B 94, 235154 (2016)) (Phys. Rev. B 96, 075132 (2017) )、拓扑电子结构(Appl. Phys. Lett. 109, 102601 (2016) ) (Phys. Rev. B 98, 041114(R) (2018) )以及超导电性调控(Appl. Phys. Lett. 108, 162601 (2016) )等工作。

在上述研究基础上，研究团队发现层间耦合作用对Td-MoTe2的电子结构有重要的影响，利用层状材料大的范德华间隙，通过设计具有不同离子半径、不同自旋轨道耦合强度的原子插入层间，可系统研究层间耦合作用对Td-MoTe2中量子序演生的机理，对理解层间耦合对其他MX2体系中的新奇量子态具也有重要的科学价值。

鉴于此，通过改进晶体生长工艺获得系列厘米级、高质量的Fe元素插层Td-MoTe2单晶材料，同时进行系统的电输运、热电势、交流磁化率等测量，得到了不同Fe插层量对Td-MoTe2基态物性的调控规律并建立了FexMoTe2的电子相图。研究发现，随着Fe插层量的不断增加，1T'与Td相之间的结构转变朝低温方向移动。理论计算表明，Td相能量的升高、两相间势垒的增加以及1T'相费米面附近更多的占据态是结构转变被抑制的主要原因。当x≥0.08时，电阻率在低温下上翘且遵循ρ∝-InT关系，随着外磁场的不断增加这种上翘行为逐渐被抑制，符合近藤效应的行为特征（如图）。理论分析表明体系中巡游载流子与Fe原子3d电子诱导的局部磁矩之间的耦合作用是造成近藤效应的可能原因。当x=0.15时，观察到类自旋玻璃行为，其交流磁化率虚部在冻结温度附近出现峰值且随着频率的增加朝高温方向移动。该工作通过3d元素插层的方法丰富了Td-MoTe2电子相图，同时对理解层状TMDs基态物性与层间耦合作用的关联性具有一定的指导意义。 2021级在读博士生王田阳为论文第一作者，罗轩、吕红艳和孙玉平为文章的共同通讯作者，低温下晶体结构表征和分析工作得到了中科院合肥研究院强磁场科学中心张蕾研究员的支持和帮助。该研究工作得到国家重点研发计划项目、国家自然科学基金-大科学装置联合重点项目、国家自然科学基金委面上项目的支持。

文章链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.202208800